Após a morte de Sérgio, não tendo este deixado herdeiros diretos, foram os seus sobrinhos que vieram a herdar a casa onde morou assim como o seu recheio. Segundo António Sérgio Pessoa, sobrinho de António Sérgio e um dos seus herdeiros, o tio nunca teria deixado indicação do destino que gostaria de ver dado, depois da morte, à sua Biblioteca. Foi então, por consenso dos herdeiros, que a mesma foi entregue à UNICOOPE – União Cooperativa Abastecedora, uma vez que António Sérgio havia estado envolvido na criação desta.
Assim, em Janeiro de1970, a família e herdeiros de António Sérgio, pela mão de António Sérgio Pessoa, confiou à UNICOOPE o espólio de seu tio, do qual, para além da biblioteca constavam ainda documentos pessoais de Sérgio, assim como alguns objetos que lhe teriam pertencido. Entre a data da cedência e 1974 o espólio manteve-se na casa de António Sérgio e só após o 25 de Abril foi instalada na sede da UNICOOPE, na Pasteleira, na rua Dr. Álvaro Gomes (Novos Pioneirosdurante alguns anos após a Revolução). Na mesma altura os herdeiros decidiram vender a moradia, que já se encontrava em avançado estado de degradação.
Em 1979, atendendo à situação financeira extremamente delicada da UNICOOPE, os herdeiros decidem entregar a Biblioteca António Sérgio, bem como outras peças com elarelacionadas (busto, secretária, etc.) ao INSCOOP – Instituto António Sérgio doSector Cooperativo, criado em 31 de Dezembro de 1976 pelo Decreto-Lei n.º902/763.
Quando o novo proprietário da antiga casa de Sérgio decidiu demolir a mesma, tomou a CâmaraMunicipal de Lisboa a decisão de a adquirir e lhe dar destino mais condigno. E foi no seguimento destes acontecimentos que a casa veio a ser cedida, em 2 deMarço de 1982, ao INSCOOP pela CML por protocolo assinado pelo seu presidente, Eng. Nuno Kruz Abecassis e pelo então Presidente do INSCOOP, Prof. Fernando Ferreira da Costa. As obras de reestruturação da casa decorreram entre 1982 e1988 tendo sido tomada a decisão de manter a traça do projeto original, da autoriade Raul Lino, em vez do seu aspeto final derivado das alterações realizadas por António Sérgio. Finalmente, em 1988, terminadas as obras de recuperação da casa, Biblioteca e Arquivo puderam regressar às origens, a casa onde Sérgio os reuniu ao longo de toda a vida.
Posteriormente veio a CASES herdar do INSCOOP a responsabilidade pela conservação e organização do espólio de António Sérgio de Sousa, ao qual se vieram juntar outros fundos, situação que se mantém até hoje.
Constituem o acervo da Casa António Sérgio osseguintes Fundos:
Fundo António Sérgio;
Fundo CASES;
Fundo Ferreira da Costa;
Fundo Desidério Costa;
Fundo Manuel Sertório;
Fundo José Tavares Santos;
Fundo Eugénio Mota.